El artista destacó por captar instantáneas sobre diferentes ciudades y sus habitantes, como se refleja en New York (1956), una de las grandes obras de la historia de la fotografía mundial.
Pintor, cineasta y grafitero, también trabajó para las grandes revistas de moda y de actualidades de la segunda mitad del siglo XX. A lo largo de su carrera rodó más de 250 anuncios publicitarios y las películas documentales, Mister Freedom(1968) y Qui êtes-vous Polly Maggoo? (1966).
Su estilo se caracterizó por la impresión de los colores blanco y negro y por la utilización de grandes lentes angulares colocados muy cerca de sus protagonistas, técnica que lo llevó a colaborar con otros artistas de su época como los cineastas Federico Fellini y Louis Malle.
Klein recibió el Gran Premio Nacional de Francia, el Premio Internacional de la Fundación Hasselblad de Suecia y el Galardón de Cultura de la Asociación Alemana de Fotografía.
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