Lloyd fue fundador del Mercury Music Theater, la mítica agrupación teatral creada en los tiempos de la Gran Depresión (1929-1939) y encarnó al villano en el filme Sabotaje, de Alfred Hitchcock.
Su desempeño en el ámbito televisivo le valió la Mención Especial en el Festival de Cine de Venecia, en 1985, por la serie de suspense Alfred Hitchcock Presenta, en tanto protagonizó Hospital, drama médico de la cadena NBC, con el cual alcanzó notoriedad.
Entre sus apariciones más importantes sobresalen El sureño (1945), de Jean Renoir, Candilejas (1952), junto a Chaplin; así como La edad de la inocencia (1993), dirigida por Martin Scorsese; y El club de los poetas muertos (1989), de Peter Weir.
Considerado uno de los actores más longevos de la industria norteamericana, Lloyd desarrolló su último rol actoral en la comedia Y de repente tú, dirigida por Judd Apatow en 2015.
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